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有機(jī)-無機(jī)鹵化物鈣鈦礦材料因其優(yōu)異的光電性能在光伏領(lǐng)域受到廣泛關(guān)注。然而，鈣鈦礦材料中含有的對(duì)環(huán)境和人體有害的重金屬鉛阻礙了其商業(yè)化進(jìn)程。錫具有與鉛相同的外層電子結(jié)構(gòu)和相近的離子半徑，能形成同類型的三維鈣鈦礦結(jié)構(gòu)，并具有更理想的光學(xué)帶隙，最有希望替代鉛基鈣鈦礦并獲得更好的光伏性能。

目前，錫基鈣鈦礦太陽能電池已經(jīng)獲得了超過14%的記錄效率。然而，現(xiàn)階段錫基鈣鈦礦太陽電池的研究也面臨著諸多嚴(yán)峻挑戰(zhàn)。相較于鉛基鈣鈦礦而言，錫基鈣鈦礦薄膜的結(jié)晶過程顯得更加難以控制，薄膜形貌更差，易形成無序晶粒產(chǎn)生許多三維缺陷。這些缺陷有利于氧氣和水分的侵蝕，大大的降低了器件的性能和穩(wěn)定性。
此外，錫基鈣鈦礦材料本身也極易被氧化產(chǎn)生Sn空位，導(dǎo)致嚴(yán)重的非輻射復(fù)合損失和電壓損失。目前卻少有研究同時(shí)兼顧了上述兩個(gè)方面的問題，大多都只單方面的考量了如何抑制Sn²⁺氧化或調(diào)控結(jié)晶。

南昌大學(xué)/江西師范大學(xué)陳義旺教授、談利承教授團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)在前驅(qū)體溶液中引入乙酸（HAc）可以同時(shí)起到調(diào)控結(jié)晶過程和抑制Sn²⁺氧化的作用。乙酸的引入可以降低前驅(qū)體溶液的過飽和濃度，預(yù)先形成預(yù)成核團(tuán)簇，誘導(dǎo)快速成核，從而有效的調(diào)節(jié)了錫基鈣鈦礦結(jié)晶動(dòng)力學(xué)。

此外，HAc中含有的氫離子（H⁺）營(yíng)造的酸性氛圍有利于保證Sn²⁺的相對(duì)穩(wěn)定，乙酸根離子（Ac^-）的缺陷鈍化作用也對(duì)Sn²⁺的氧化有一定的抑制作用。HAc與鈣鈦礦組分之間的氫鍵作用大大降低了鈣鈦礦組分的損耗，保證了相應(yīng)薄膜的I^-/Sn²⁺化學(xué)計(jì)量比接近理論值，從而有效降低缺陷密度，保持了完美的晶體晶格。

HAc輔助的錫基PVSCs實(shí)現(xiàn)了12.26%的最佳光電轉(zhuǎn)換效率（PCE），開路電壓高達(dá)0.75 V。此外，即使在氮?dú)猸h(huán)境中儲(chǔ)存3000小時(shí)后，未封裝的器件也能保持初始PCE的近90%。該策略使我們能夠制備具有較低缺陷密度和晶格畸變的高質(zhì)量錫基鈣鈦礦薄膜。

圖1 (a) 示意圖: 乙酸(HAc)對(duì)結(jié)晶動(dòng)力學(xué)調(diào)控和結(jié)晶質(zhì)量改善的影響。(b) 不同體積HAc添加的鈣鈦礦前驅(qū)體溶液的光學(xué)照片。(c) 動(dòng)態(tài)光散射(DLS)測(cè)量了鈣鈦礦前驅(qū)體溶液的膠體尺寸。(d) 不同HAc濃度下SnI₂薄膜的XRD譜圖。

圖2 (a) 含不同量HAc的鈣鈦礦薄膜的SEM圖和 (b)XRD圖。(c-f) 不同HAc含量的鈣鈦礦薄膜的應(yīng)力測(cè)試。(g) 2θ-Sin²(Ψ)的線性擬合。

該研究工作以《Acetic Acid-Assisted Synergistic Modulation of Crystallization Kinetics and Inhibition of Sn²⁺ Oxidation in Tin-d Perovskite Solar Cells》為題在期刊《先進(jìn)功能材料》上發(fā)表。本文第一作者為南昌大學(xué)碩士研究生蘇洋，共同第一作者為南昌大學(xué)博士研究生楊嘉。通訊作者為南昌大學(xué)/江西師范大學(xué)陳義旺教授以及南昌大學(xué)談利承教授。