均勻、致密、高相純度和低缺陷密度的鈣鈦礦薄膜是實現(xiàn)高性能器件的關鍵。精確調(diào)控鈣鈦礦結(jié)晶過程是提高薄膜質(zhì)量的有效途徑。前驅(qū)體溶液中鈣鈦礦薄膜的快速結(jié)晶通常會在多晶鈣鈦礦表面存在許多晶界和大量缺陷,從而導致嚴重的電荷復合并加速鈣鈦礦的分解。COFs作為一種具有有序結(jié)構(gòu)的結(jié)晶多孔有機聚合物常用于活性層的界面處理和作為PSCs的空穴傳輸材料。2D COF納米片具有獨特的光電性能不僅可以為PbI2薄膜的結(jié)晶提供異質(zhì)成核位點,還可以為鈣鈦礦轉(zhuǎn)化中的分子間擴散提供直接通道。
鑒于此,天津大學劉紅麗&王世榮團隊在高度結(jié)晶的PbI2層中首次原位合成了2D 共價有機骨架(COF)納米片[(TPA)1(TPhT)1]?C□N?,以便于在順序沉積方法中精確調(diào)控鈣鈦礦的結(jié)晶過程。2D COF納米片的存在可以減緩分子間的相互擴散,并誘導鈣鈦礦晶體沿(110)晶面生長,晶粒尺寸明顯增大。同時,分布在晶界周圍的2D COF納米片降低了缺陷密度并促進了鈣鈦礦薄膜中的載流子傳輸。鈣鈦礦薄膜的優(yōu)異性能致使PSCs的效率高達22.04%,效率高于對照器件10%以上。此外,PSCs還展示了出色的長期穩(wěn)定性。在環(huán)境條件下存放90 天后,未封裝的電池保持了其初始效率的90%以上。這項工作為通過2D晶體材料調(diào)控鈣鈦礦的結(jié)晶過程開辟了一條新途徑。
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